Биография
Окончил артиллерийское училище и служил адъютантом при Г. Г. Орлове. С отставкой Орлова ушёл со службы в 1772 и в том же году отправился в большое путешествие по Европе, посетил Германию, Францию, Голландию, Италию. По возвращении в Россию в 1775 начинает свою собирательскую деятельность, увенчавшуюся созданием крупнейшего в России частного хранилища древностей, занимается историческими исследованиями, принесшими ему известность ученого-археолога.
В 1789 возглавил привилегированное учебное заведение для инородцев — Корпус чужестранных единоверцев.
В 1791 приобрел архив П. Н. Крекшина, историка и комиссионера Петра I.
Кроме интереснейших документов царствования Петра I, в том числе и собственноручных его записок, здесь оказались и древнерусские манускрипты — летопись князя Кривоборского, летопись патриарха Никона, правленная им собственноручно, летопись с примечаниями В. Н. Татищева, Книга Большому Чертежу Российской империи.
Позднее А. И. Мусин-Пушкин получил ещё одно собрание бумаг П. Н. Крекшина (непосредственно от наследников), среди которых исследователем был обнаружен «Летописец российский преподобного Нестора древлеписьменной на пергамине». Эта летопись вошла в историю под названием Лаврентьевской летописи.
Случайно попавшие к нему ценнейшие документы сделали собрание и имя Мусина-Пушкина известными в кругу исследователей, расположили к нему многих видных ученых.
Екатерина II, познакомившись с коллекцией Мусина-Пушкина, получившей широкую известность в Петербурге, способствовала дальнейшему её увеличению. Она подарила собирателю несколько старинных книг и рукописей. Но главное, она назначила Алексея Ивановича указом от 26 июля 1791 обер-прокурором Синода, а следующим указом, от 11 августа 1791, повелела собирать в Синоде древние рукописи и старопечатные книги из всех церквей и монастырей России. Во все епархии разослали предписание, обязывавшее присылать старинные бумаги, и уже в первый год было получено до ста рукописей. Мусин-Пушкин получил неограниченные возможности для исторических занятий. Часть поступлений впоследствии оказалась в личном собрании Мусина-Пушкина.
К 1793 у Мусина-Пушкина было уже 1725 рукописей. Позднее он стал обладателем рукописей из собрания протоиерея П. А. Алексеева, археолога, историка и палеографа А. Н. Оленина, графа Г. И. Головкина, астраханского архиепископа Никифора, рукописей из коллекции Иоиля Быковского. Несколько рукописных своих сочинений подарил собирателю поэт Гаврила Державин.
Большую коллекцию ростовских и ярославских древностей Мусин-Пушкин получил благодаря знакомству с архиепископом Арсением (Верещагиным), с 1787 возглавлявшим Ярославскую епархию. Среди старинных документов оказалось и знаменитое «Слово о полку Игореве», хранившееся в ризнице Спасо-Преображенского собора упраздненного Спасо-Ярославского монастыря. Находка и публикация этого бесценного памятника древнерусской литературы принесли коллекционеру мировую известность.
Иногда в его коллекцию поступали целые библиотеки или значительные их части. Так, к нему перешли полностью библиотека профессора Московского университета А. А. Барсова, часть книжного собрания и рукописей историка и поэта И. П. Елагина. Книжные редкости завещал Алексею Ивановичу архангельский архиепископ Аполлос (Байбаков). К нему со временем перешла и библиотека архимандрита Иоиля. Библиотека историка И. Н. Болтина была куплена императрицей специально для собрания Мусина-Пушкина. Большая часть книг и рукописей историка В. Н. Татищева также влилась в собрание.