Бест стал первым коммерчески успешным футболистом, получая более тысячи писем от фанатов в неделю. На рекламных контрактах и интервью модным журналам он зарабатывал в несколько раз больше денег, чем на игре в футбол. В 1966 году, после четвертьфинального матча Кубка европейских чемпионов с «Бенфикой», португальская пресса дала Бесту прозвище «O Quinto Beatle» («Пятый Битл»), которое как нельзя более кстати подходило к его внешности (длинные волосы, фотогеничные черты лица) и образу жизни. Однако статус «супер-звезды» впоследствии крайне негативно сказался на личной жизни и карьере Беста.
В 1967 году «Манчестер Юнайтед» во второй раз за последние три сезона взял титул чемпионов Англии. Следующий сезон 1967/68 стал по-настоящему триумфальным для Джорджа Беста. «Юнайтед», как и два года назад, успешно продвигался в Кубке европейских чемпионов. 24 апреля 1968 года Бест забил единственный гол в победной полуфинальной встрече с мадридским «Реалом» на «Олд Траффорд», а ответный матч 15 мая завершился вничью со счётом 3:3. Этот результат позволил «Манчестеру» впервые в своей истории выйти в финал соревнования, где по иронии судьбы он вновь встретился с «Бенфикой». Финальная игра состоялась 29 мая 1968 года на стадионе «Уэмбли» в Лондоне. Первый гол в матче на 53-й минуте забил Бобби Чарльтон, но португалец Жайме Граса сравнял счёт на 75-й минуте. Счёт 1:1 держался до конца основного времени и игра перешла в овертайм. После этого футболистам «Юнайтед» удалось решить исход матча в течение 10-ти минут. Бест вывел свою команду вперёд, забив гол на 93-й минуте, затем ворота «Бенфики» поразил Брайан Кидд, а на 99-й минуте вновь отличился Чарльтон. Чемпионы Португалии были обыграны со счётом 4:1. «Манчестер Юнайтед» стал первым английским клубом, взявшим Кубок европейских чемпионов, а Джордж Бест получил «Золотой мяч» и звание лучшего игрока года по версии футбольных журналистов Англии. Он также установил рекорд клуба по количеству голов в сезоне среди полузащитников — 32 мяча (этот рекорд продержался ровно 40 лет и был побит другим полузащитником «Манчестер Юнайтед» Криштиану Роналду). По мнению многих, 1968 год стал пиком карьеры Беста.
В конце 1960-х годов Бест открыл два ночных клуба в Манчестере — «Oscar’s» и «Slack Alice’s». Совместно с Майком Саммерби из «Манчестер Сити» он владел несколькими бутиками. Роскошная жизнь знаменитости привела Джорджа к пагубным пристрастиям — азартным играм, женщинам и злоупотреблению алкоголем.
После отставки Мэтта Басби Бест стал всё чаще терять контроль над собой. Многочисленные нарушения дисциплины проводили к конфликтам с новым руководством «Юнайтед». Кроме того, в игре команды наметился серьёзный спад, она начала то и дело проигрывать даже заведомо более слабым оппонентам. Бест очень тяжело переживал эти поражения. Он часто уходил в запои, из-за чего стал реже тренироваться и попадать в игру. Однако он по-прежнему оставался одним из лучших футболистов в мире, что и продемонстрировал 7 февраля 1970 года, выйдя на поле после дисквалификации в выездном матче Кубка Англии против «Нортгемптон Таун». «Юнайтед» разгромил соперника со счётом 8:2, при этом Бест забил невероятные 6 голов, повторив достижение 50-летней давности другого игрока «Юнайтед», Гарольда Халса. Опытные защитники «Нортгемптона» так и не смогли ничего противопоставить великолепной технике и скорости Беста.
В 1974 году в возрасте 27-ми лет Бест покинул «Манчестер Юнайтед». Его последним матчем за клуб стала игра 1 января 1974 года против «Куинз Парк Рейнджерс» на «Лофтус Роуд», которую «Юнайтед» проиграл со счётом 0:3.
С 1963 по 1974 годы Джордж Бест забил 179 голов в 470 официальных матчах за «Манчестер Юнайтед». Он был лучшим бомбардиром клуба в пяти сезонах подряд (c 1968 по 1972 годы), забив 124 гола в 262 играх. В сезоне 1967/68 Бест с 28 голами стал лучшим бомбардиром Первого дивизиона (наряду с Роном Дейвисом из «Саутгемптона»).
В течение последующего десятилетия Бест менял команды, играя в разных клубах Англии, Ирландии, США, Шотландии и Австралии.