Сунийе I был самым младшим из сыновей графа Вифреда I Волосатого. После того как его братья произвели между собой раздел владений своего отца, Сунийе, который, вероятно, в это время был ещё ребёнком, не получил ни одного из многочисленных графств, принадлежавших его отцу. Оставшись в Барселоне со своим старшим братом Вифредом II Боррелем, он, по сообщениям некоторых средневековых хроник, достигнув совершеннолетия, стал его соправителем и когда Вифред II 26 апреля 911 года умер, не оставив наследников мужского пола, Сунийе I наследовал ему в графствах Барселона, Жерона и Осона.
В первый же год правления у Сунийе I произошло столкновение с его старшим братом, графом Сердани Миро II Младшим, объявившим по праву старшинства о своём праве на Барселону. Однако Сунийе удалось отстоять своё право на наследство Вифреда II Борреля, хотя за отказ от претензий на Барселону он должен был передать Миро округ Рипольес, входивший в графство Осона.
Граф Сунийе I был первым графом Барселоны, который вёл наступательные действия против мавров, в то время как предыдущие графы Барселоны ограничивались лишь защитой своих владений от нападений мусульман. С самого начала правления граф Барселоны вступил в союз с мусульманскими мятежниками, бунтовавшими против правителей Лериды и Таррагоны. В ответ вали Лериды Мухаммад ал-Тавиль в 912 году совершил нападение на владения Сунийе I, разбил войско графа в бою около города Таррега и захватил некоторые из барселонских областей. В октябре 913 года граф Барселоны во главе большого войска уже сам вторгся во владения ал-Тавиля. Во время отражения нападения барселонцев вали Лериды погиб в сражении под стенами своего города, а Сунийе II возвратил себе все земли, потерянные в 912 году.
Вскоре после этого граф Сунийе I вступил в новый конфликт со своим старшим братом, графом Сердани Миро II Младшим. Причиной спора послужили притязания обоих графов на наследство их дяди, графа Бесалу Радульфо, умершего в период между 913 и 920 годом. После смерти дяди Сунийе, которого некоторые исторические хроники называли наследником Радульфо, присоединил графство Бесалу в качестве области (pagus) к графству Жерона, что вызвало недовольство графа Миро. Конфликт разрешился заключением соглашения, по которому Сунийе I отказывался от претензий на власть над Бесалу в пользу Миро, а тот отказывался от любых притязаний на графство Барселона, на которое он имел право как старший из живших в это время сыновей Вифреда I Волосатого. Вероятно, условия соглашения не вполне устраивали графа Сунийе, так как после смерти Миро II Младшего в 927 году граф Барселоны, претендуя на опеку над малолетними сыновьями умершего графа, Сунифредом II и Вифредом II, неудачно пытался восстановить свою власть над графством Бесалу.
Исторические хроники описывают графа Сунийе I как человека вспыльчивого и честолюбивого. Желая возвратить под свою власть все владения монастыря Сан-Хуан-де-лас-Абадесас, которые были переданы тому его предшественниками, Сунийе в 935 году попытался сделать это силой. Но аббатиса монастыря, его тетка Эмма, обратилась за помощью к графу Сердани Сунифреду II и графу Бесалу Вифреду II, которые отстояли владения монастыря от посягательств Сунийе I.
В 936—937 годах граф Сунийе совершил новый большой поход в земли мавров: двигаясь вдоль средиземноморского побережья, он разбил войско мавров у Таррагоны, взял дань с неё и с Тортосы, разорил все земли вплоть до Валенсии, взял и разграбил этот город, убив здесь многих знатных горожан, в том числе кади города. Только выступление навстречу войску христиан мусульманского военачальника Ахмада ибн Мухаммада Ибн Илйаса, осаждавшего до этого Сарагосу, заставило Сунийе I повернуть обратно. В результате Таррагона, оставшаяся без правителя, 8 лет не подчинялась ни одному из мусульманских правителей, став, по словам хроник, «ничейной землёй». Тортоса, вероятно, до самого конца правления графа Сунийе выплачивала ему дань, что подтверждает хартия 945 года, в которой Сунийе передал десятую часть дани с Тортосы на строительство церкви в Барселоне.
