Васильчикова родилась незадолго до Февральской революции и была четвёртым ребёнком члена IV Государственной думы князя Иллариона Сергеевича Васильчикова и Лидии Леонидовны, урождённой княжны Вяземской.
Весной 1919 года семья эмигрировала из России, Мария росла в веймарской Германии, Франции и Литве (Каунас, с 1932); в Литве перед революцией находилось имение Васильчиковых, и там же её отец начинал службу. В 1938—1940 Мисси жила в Швейцарии, ухаживая за смертельно больным старшим братом.
С января 1940 литовские гражданки сёстры Мария и Татьяна (впоследствии, в замужестве — княгиня Меттерних) Васильчиковы служили в гитлеровском Берлине — сначала в бюро радиовещания, затем в Информотделе МИД, общаясь преимущественно с представителями немецкой аристократии (связи, установленные ещё их родителями в дофашистскую эпоху). Среди друзей Марии были непосредственные участники заговора 20 июля — Штауффенберг, Адам фон Тротт (его секретарём она была), Готфрид фон Бисмарк и другие, была она близко знакома и с членами их семей. В заговоре как таковом она не участвовала.
В последние месяцы войны Мисси работала медсестрой в Вене и эвакуировалась в Западную Австрию, где её застал конец войны. В следующем году вышла замуж за американского офицера Харндена, ставшего архитектором (венчание происходило по православному обряду), и жила с ним во Франции и Испании. После смерти мужа в 1971 переехала в Лондон.
За полтора года до смерти побывала как турист в Ленинграде, посетила дом, где родилась. Умерла от лейкемии.
Единственное произведение Васильчиковой — «Берлинский дневник 1940—1945 г.» на английском языке, который она вела с чрезвычайной подробностью с первых дней службы в Берлине. Это один из немногих уцелевших текстов, исходящих из круга заговорщиков 20 июля и документирующих их деятельность; кроме того он предоставляет большой интерес с точки зрения эволюции взглядов немецкой аристократии на войну и нацизм. Начиная с провала заговора она вела записи при помощи особого скорописного шифра, продолжая их во время бомбёжек и артобстрелов в Вене; текст прекращается на эвакуации в Западную Австрию (незадолго до знакомства с будущим мужем). Васильчикова приготовила дневник к публикации незадолго до кончины, но издан он её братом Георгием уже посмертно (1984) и к 1993 году был переведён на 9 языков, в 1994 году вышло русское издание (М., изд-е журнала «Наше наследие»). Дневник Васильчиковой получил большое признание и известность во всём мире.
