Родился 12 января 1767 года в Монпелье, сын начальника полиции Тулузы.
В военную службу вступил в 1783 году су-лейтенантом в кавалерию. Принимал участие в Великой Французской революции на стороне восставших, однако во время террора был арестован. После освобождения вновь вернулся на военную службу и был секретарём военного министра. Во время войны 1799—1800 годов в Италии состоял при Наполеоне.
В 1806 году Дарю был назначен генерал-квартиремейстером французской армии в Пруссии, а в 1809 году занимал ту же должность в покорённой Австрии. 23 мая 1809 года получил графский титул и 30 июня 1811 года награждён большим офицерским крестом ордена Почётного легиона. Кроме того, с 1804 года Дарю имел чин государственного канцлера, с 1805 года был членом Государственного совета Франции и с 1806 года был членом французской Академии наук.
В кампании 1812 года в России Дарю занимал должность генерал-квартирмейстера Великой армии. После Смоленского сражения он советовал Наполеону отказаться от дальнейшего похода, поскольку считал, что коммуникации чрезмерно растянуты и не обеспечены и это будет весьма затруднять снабжение армии зимой, но его доводы не были приняты во внимание. Когда французы заняли Москву, Дарю вновь предлагал отказаться от дальнейших действий, утверждая, что необходимо укрепиться в Москве и зимовать в ней, стянув туда все промежуточные магазины. Также он считал нужным усилить армию за счёт частей, стоявших в Литве. Однако и на этот раз Наполеон не внял его советам, что привело Великую армию к катастрофе.
В 1813 году Дарю был назначен министром военного снабжения. При первом отречении Наполеона Дарю остался на военной службе и при Людовике XVIII был генерал-квартирмейстером французской армии. После прибытия Наполеона во Францию Дарю поддержал его возвращение к власти, был назначен премьер-министром и состоял при Наполеоне на всём протяжении кампании Ста дней.
Когда Бурбоны вернулись, Дарю был отстранён от всех занимаемых должностей и лишь в 1819 году назначен пэром Франции.
Скончался 5 сентября 1829 года.
Впоследствии имя Дарю было выбито на Триумфальной арке в Париже.
