Был назначен начальником первой русской астрономо-геодезической экспедиции, снаряжённой для определения географического положения различных пунктов Севера Европейской России. Производил астрономические и географические наблюдения в Архангельске и на Кольском полуострове (1727—1729). Дневники Делиля содержат первые сведения о географических координатах некоторых мест на побережье Белого моря.
В июле 1732 года вызвался ехать в Камчатскую экспедицию в качестве астронома и географа. Уже в начале путешествия астроном зарекомендовал себя не лучшим образом, взяв в спутники иностранного авантюриста по имени Рокфор, называвшего себя затем графом Франциском Локателли, в октябре 1733 года арестованного в Казани и высланного за границу. По мнению Г. Ф. Миллера, наблюдения де ла Кройера редко бывали полезными из-за ограниченности его знаний. Взаимные жалобы И. Г. Гмелина и Миллера, с одной стороны, и де ла Кройера — с другой, вызывали неудовольствие академического начальства. В 1737 году в Якутске астроном окончательно расстался с профессорами и отправился на Камчатку. Прибыл туда вместе с Г. В. Стеллером. Участвовал в плавании к берегам Америки капитана А. И. Чирикова на пакетботе «Святой апостол Павел» и умер от цинги в день возвращения судна в Петропавловскую гавань в устье реки Авача. Похоронен в Петропавловске-Камчатском.
