Родился в известной аристократической семье, его отцом был спикер Палаты магнатов. Учился на юридическом факультете Будапештского университета, а также в университетах Берлина и Бонна. После завершения учёбы некоторое время заседал в Палате магнатов, а затем занялся сельским хозяйством в семейных владениях в графстве Арад. После начала Первой мировой войны ушёл на фронт и был лейтенантом венгерских гусар.
В 1918 году Венгрия была провозглашена республикой и вышла из войны. Первым её президентом стал двоюродный брат Дьюлы, Михай Каройи. После создания Венгерской Советской Республики Дьюла попытался создать антисоветское правительство в графстве Арад, частично расположенном в Трансильвании, однако вскоре румынские войска вынудили его перебраться в Сегед. Благодаря Каройи Сегед стал одним главным центром борьбы с ВСР; на пост военного министра был приглашён Миклош Хорти. В мае-июле 1919 года был премьер-министром альтернативного правительства.
В 20-е Каройи временно отошёл от политики и занимался сельским хозяйством на северо-востоке Венгрии. В 1927 году стал членом восстановленной годом ранее Палаты магнатов.
Новый этап государственной карьеры Каройи был связан с Великой депрессией, которая тяжело отразилась на экономике страны. В 1930-31 был министром иностранных дел в кабинете Иштвана Бетлена и посетил с официальным визитом Италию. В августе 1931 года Бетлен ушёл в отставку, и Миклош Хорти назначил Каройи новым премьер-министром.
После того, как 13 сентября 1931 года Сильвестр Матушка по неясным причинам организовал сход с рельсов Венского экспресса с виадука возле Будапешта, Каройи ввёл военное положение, обвинил в катастрофе коммунистов и начал кампанию по борьбе с оппозицией. В июле 1932 года был раскрыт ЦК Венгерской коммунистической партии. После ареста его членов был проведён показательный процесс, и двое лидеров ВКП — Имре Шаллаи и Шандор Фюрст — были казнены, а Коммунистическая партия была ещё более ослаблена.
Стремясь стабилизировать финансовое положение страны, Каройи пошёл на сокращение государственных расходов (были снижены расходы на социальное страхование и зарплаты госслужащим) и увеличение налогов. Между тем, в 1932 году безработица составляла 60 % среди промышленных и сельскохозяйственных рабочих, а ситуация в экономике оставалась тяжёлой. Все эти меры предопределили непопулярность Каройи, и в сентябре 1932 года он ушёл в отставку.
Впоследствии Каройи практически ушёл из большой политики. В 1936 году был назначен тайным советником. Умер в Будапеште в 1947 году.
