В 1924 году стал олимпийским чемпионом в троеборье в составе сборной Нидерландов, в индивидуальных соревнованиях стал четвертым. В 1928 году у себя на родине сделал золотой дубль, выиграв золото в индивидуальном и командном первенстве троеборцев. В 1932 году в Лос-Анджелесе вновь был сильнейшим троеборцем в индивидуальном первенстве. Игры 1936 года в Берлине прошли для спортсмена без выигранных медалей. Вплоть до 2004 года Паю де Мортанж оставался рекордсменом Нидерландов по числу выигранных олимпийских медалей.
Паю де Мортанж был профессиональным военным, во время Второй мировой войны участвовал в военных действиях на территории Нидерландов, Бельгии и Франции, был награждён воинскими наградами. Затем продолжил армейскую службу и вышел в отставку в 1967 г. в звании бригадного генерала. В 1946—1967 гг. он был членом Международного Олимпийского комитета, в 1946—1951 и 1959—1961 гг. возглавлял Национальный Олимпийский комитет Нидерландов.
