В качестве министра папы Григория XVI, был во главе строгих абсолютистов и ультрамонтанов; в споре из-за смешанных браков проводил стремление курии с большой энергией и ловкостью, особенно в Кёльнском церковном споре.
При избрании папы в 1846 Ламбрускини получил наибольшее количество голосов при первой баллотировке, но затем перевес перешёл на сторону кардинала Мастаи-Феретти (Пия IX). Занимал крупные посты и при Пие IX. В 1847 стал заместителем декана Священной коллегии кардиналов. С 8 июня 1847 года по 12 мая 1854 года был префектом Священной Конгрегации обрядов.
Богословские труды Ламбрускини собраны под заглавием: «Opere spirituale» (Рим, 1836).
