Сын кантора Иоганна Христиана Мюллера и его жены, урождённой Хартунг. Учился в Эйзенахе у Фридриха Карла Кюмштедта. Руководил театром в Дрездене, был городским и придворным кантором в Эйзенахе. В 1865 г. по рекомендации Ференца Листа назначен музикдиректором Веймара. В 1872 г. основал в Веймаре первую в Германии Оркестровую школу (ныне Веймарская Высшая школа музыки). В 1899—1902 гг. директор Музея Листа в Веймаре.
Композиторское наследие Мюллерхартунга включает оркестровые, хоровые, органные сочинения, песни, из которых наибольшей популярностью пользовалась «Th?ringen, holdes Land» — неофициальный гимн Тюрингии.
