Родился в известной овернской фамилии Арно, в семье Антуана Арно-старшего.
В 1641 году он был уже священником, в 1643 членом Сорбонны, а в 1648 одним из портройяльских отшельников.
Во всех спорах с иезуитами, духовенством и правительством он постоянно был главным выразителем мнений янсенистов. Против иезуитского обыкновения причащаться как можно чаще он написал брошюру «De la fr?quente communion» (Париж, 1643); в защиту от обвинений со стороны кальвинистов, в сотрудничестве с Николем, написана им «La perp?tuit? de la foi de l'?glise catholique touchant l’eucharistie» (Пар., 3 т., 1669 — 72). Первое из названных сочинений вызвало гнев иезуитов, второе — сильнейшее неудовольствие со стороны реформатов. Иезуиты принудили его своими преследованиями к бегству в Нидерланды; реформаты, в особенности Клод и Жюрье, отвечали ему горячими и резкими печатными возражениями.
Он вёл ожесточённую борьбу с Мальбраншем, которая продолжалась до самой его смерти, последовавшей в Люттихе 8 августа 1694 г. Арно обладал сильным, в высшей степени последовательным умом и большими знаниями. В полемике он отличался необыкновенной смелостью, а горячность его нередко доходила до оскорблений противников.
Сочинения его изданы аббатом Готефажем в 45 т., в Лозанне, 1775-83.
